Mick Jagger y Keith Richards se convirtieron en compositores más prolíficos , en lo cual la versión estadounidense de Out of Our Heads, lanzada en 1965, contenía siete canciones originales, incluyendo "(I Can't Get No) Satisfaction", que según la revista Rolling Stone es la segunda mejor canción de la cultura popular, solo detrás de "Like a Rolling Stone" de Bob Dylan.
En ella estaba la esencia de la banda: nada de cortesía y un lenguaje directo que llevó a que el género fuera estigmatizado por el sistema. Este tema se convirtió en el primer hit #1 de la banda en US, ocupando ese puesto durante 4 semanas, y estableció a la banda en la escena musical mundial. Poco después de ello tuvieron su segundo número uno, "Get Off of My Cloud" . Out of Our Heads y December's Children, que solo salió para el mercado estadounidense, fueron los últimos álbumes en los que predominarían los covers.
El lanzamiento de "Aftermath" a finales de 1966, marcó el inicio de la sociedad Jagger-Richards como pricipales compositores de los Stones. El liderazgo de la banda por parte de Jones, pasó ahora a manos de esta pareja de compositores. En la presente realización se destacaron temas como la medio-oriental "Paint It, Black" y "Lady Jane" en la versión americana y de "Mother's Little Helper" en la versión inglesa. Para promocionar este disco, realizaron otra gira norteamericana a mediados de ese año, y concluyeron el año con una famosa gira inglesa que quedó registrada en el primer disco en vivo "Got Live If You Want It!". El impacto del álbum realmente fue muy minimizado por el lanzamiento simultaneo del "Revolver" de los Beatles y el "Blonde on Blonde" de Bob Dylan
Un nuevo álbum completamente compuesto por Jagger-Richards aparecería en febrero de 1967 con el nombre "Between the Buttons". La versión americana contenía el single doble Let's Spend The Night Together/Ruby Tuesday que fue editado al mismo tiempo con gran éxito, a pesar la primera fue censurada durante sus interpretaciones en TV, como ocurrió cuando se presentaron en el Ed Sullivan Show, cuyo presentador hizo a Jagger mascullar el coro de esta canción[ . Justo ese mes, Jagger y Richards fueron arrestados y encarcelados por posesión de drogas . El incidente marcó el principio de una serie de encuentros delictivos de ambos músicos con la policía, relacionados todos ellos con las drogas y su abuso. En mayo de 1967, antes de la sesión de ensayo de Jagger y Richards, Brian Jones fue arrestado por posesión de cocaína y de metanfetaminas. Se libró de los cargos con sólo una multa y la libertad condicional, pero fue obligado a asistir a terapias para solucionar su adicción . Este álbum marcó el final de su relación con Oldham, tanto como productor y manager. En una entrevista hecha por la Rolling Stone en 2003, Jagger habló sobre la salida de Oldham, y dijo que la razón por la que él los dejó fue porque no se concentraban en la música y se 'comportaban como niños', aunque en la biografía de Oldham menciona más bien problemas monetarios.
La banda lanzó un nuevo single en agosto, "We Love You", oficialmente a motivo de agradecimiento para sus fans por su lealtad mostrada durante sus ensayos , aunque también fue visto como un ataque hacia el periódico The News of the World, la policía y algunos miembros de la judicatura británica. La grabación contó con la colaboración vocal de John Lennon y Paul McCartney.
Durante 1967, trabajaron en un nuevo álbum de estudio en el cual los Stones incursionaron en el rock psicodélico. Jagger veía una oportunidad de contrarrestar el Sgt. Pepper's Lonely Hearts Club Band de The Beatles . El disco, llamado "Their Satanic Majesties Request", se presentó en una época difícil para la banda, cuando varios de sus miembros atravesaban problemas con la ley. Esto se puede ver en una de las canciones del álbum, In Another Land, que fue escrita, compuesta e interpretada por Bill Wyman, ante la ausencia de Jagger y Richards.
